記者從中國科學技術大學獲悉，該校姚濤教授課題組發展原位同步輻射吸收譜學技術，發現鉑(Pt)單原子催化劑在電催化還原反應中的近自由演變的動力學行為，這種動力學演變極大促進了鉑單原子催化劑在廣泛pH電解液中的析氫性能。相關研究成果日前發表在《自然·通訊》上。
精確探測催化劑在服役狀態下原子尺度結構的動態變化過程對于催化劑的理性設計具有重要意義。其中，單原子催化劑由于其高的原子利用效率、優異的反應活性和選擇性，成為近年來能源催化領域的明星材料。單原子催化劑的活性和選擇性高度取決于其金屬原子的局域原子和電子結構，及其與載體間的相互作用。然而，單原子催化劑在實際反應狀態下，受到溫度、電場、光照等外界環境激發，會發生結構演變的響應，因此，原位實時在線表征這種特殊的結構響應行為，對于理解單原子催化的本質并發現新的催化現象具有重要的啟發意義。
科研人員發展了同步輻射原位X射線吸收譜學技術，選取活性位點高度均一的鉑單原子催化劑作為模型催化劑，實時監測鉑單原子位點在電還原工作狀態下的演變過程。觀察到在一定還原電壓下，鉑原子和載體上原子的配位減少，鉑價態降低，鉑的電子結構接近自由單原子。理論計算表明，經過這種動態演變，鉑原子的d帶結構得到優化，促進了鉑單原子活性位點對水分子的吸附，并有利于氫中間體的吸附和脫附，從而使得該催化劑在廣泛pH的電解液中都具有優異的析氫性能。
這項研究成功地發現了在電催化還原的工作狀態中一種普適的近自由單原子動態演變，為今后能源催化劑的結構設計和調控提供了新的思路。(記者 吳長鋒)
關鍵詞： 單原子近自由催化
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